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第1章 电催化基础与应用研究进展1

1.1 电化学的发展历史1

1.2 电催化反应的基本规律和两类电催化反应及其共同特点3

1.3 研究电极过程的经典电化学方法、表面分析技术和电化学原位谱学方法5

1.3.1 经典电化学研究方法5

1.3.2 非传统电化学研究方法及其进展7

1.4 电催化剂的电子结构效应和表面结构效应12

1.4.1 电子结构效应对电催化反应速度的影响12

1.4.2 表面结构效应对电催化反应速度的影响15

1.5 一些实际电催化体系的分析和讨论20

1.5.1 纳米粒子的组成及其对电催化性能的影响20

1.5.2 催化剂载体对电催化性能的影响21

1.5.3 纳米粒子的表面结构对其电催化性能的影响22

1.5.4 纳米尺度电催化剂活性的比较与关联25

1.6 总结与展望28

参考文献29

第2章 电催化表面结构效应与金属纳米粒子催化剂表面结构控制合成33

2.1 电催化表面结构效应33

2.1.1 金属单晶面及其表面原子排列结构33

2.1.2 晶面结构效应34

2.2 金属纳米粒子的表面结构控制合成及其电催化39

2.2.1 纳米粒子形状与晶面的关系39

2.2.2 晶体生长规律41

2.2.3 低表面能金属纳米粒子的控制合成及其催化性能研究44

2.2.4 高表面能金属纳米粒子的控制合成及其电催化51

2.3 总结与展望67

参考文献69

第3章 电催化中的电子效应与协同效应75

3.1 金属表面吸附作用的物理化学基础75

3.1.1 金属的电子能带结构75

3.1.2 吸附质与金属表面的相互作用79

3.1.3 吸附作用的密度泛函理论计算82

3.2 催化作用中的电子效应与协同效应85

3.2.1 吸附作用的电子特征描述85

3.2.2 金属表面反应性及其电子效应调控89

3.2.3 催化作用中的协同效应91

3.3 研究实例93

3.3.1 氧还原反应Pt合金催化剂的电子效应93

3.3.2 甲酸氧化反应Pd合金催化剂的表面反应性调控98

3.3.3 氢氧化反应Ni催化剂d带反应性的选择性抑制101

3.3.4 利用几何效应调控Pt催化甲醇氧化的反应选择性103

3.3.5 Pt-Ru电催化协同效应的直接观测105

3.3.6 Pd-Au合金表面H吸附与CO吸附所需的最小Pd原子聚集体108

参考文献110

第4章 电催化剂的设计与理论模拟114

4.1 电极／溶液界面电荷传递过程的量子效应114

4.1.1 电子转移反应的基本类型114

4.1.2 电子转移的基本原理115

4.1.3 Marcus的电子转移理论117

4.1.4 电极／溶液界面电子的隧道效应123

4.2 电极／溶液界面的量子化学模拟128

4.2.1 计算方法与模型128

4.2.2 催化剂的反应活性和电子构型的计算134

4.2.3 溶剂效应150

4.2.4 电极电势的模拟159

4.3 电极过程动力学模拟及其应用169

4.3.1 氧气电催化还原169

4.3.2 甲醇电催化氧化176

4.3.3 电催化非线性动力学过程模拟180

4.4 总结与展望190

参考文献190

第5章 燃料电池催化剂新材料196

5.1 质子交换膜燃料电池及催化剂概述196

5.2 阳极催化剂200

5.2.1 氢-氧燃料电池阳极催化剂200

5.2.2 DMFC阳极催化剂202

5.2.3 DFAFC阳极催化剂212

5.2.4 DEFC阳极催化剂220

5.3 阴极催化剂224

5.3.1 阴极氧电还原机理224

5.3.2 铂基催化剂225

5.3.3 非铂基金属催化剂227

5.4 催化剂制备方法231

5.4.1 浸渍-液相还原法231

5.4.2 胶体法233

5.4.3 微乳液法235

5.4.4 电化学法235

5.4.5 气相还原法236

5.4.6 气相沉积法237

5.4.7 高温合金化法237

5.4.8 羰基簇合物法237

5.4.9 预沉淀法238

5.4.10 离子液体法238

5.4.11 喷雾热解法238

5.4.12 固相反应法239

5.4.13 多醇过程法240

5.4.14 微波法240

5.4.15 组合法241

5.4.16 离子交换法241

5.4.17 辐照法241

5.5 载体242

5.5.1 炭黑242

5.5.2 中孔碳243

5.5.3 CNTs245

5.5.4 碳凝胶247

5.5.5 空心碳247

5.5.6 碳卷249

5.5.7 碳纤维250

5.5.8 碳纳米分子筛250

5.5.9 碳化钨251

5.5.10 硬碳252

5.5.11 碳纳米笼252

5.5.12 金刚石252

5.5.13 富勒烯252

5.5.14 石墨烯253

参考文献253

第6章 氢电极电催化270

6.1 氢电极反应及其电催化概述270

6.2 氢的电化学吸附273

6.2.1 氢的欠电势吸附274

6.2.2 氢的过电势吸附278

6.2.3 氢吸附的谱学技术研究280

6.2.4 氢吸附的理论计算研究281

6.3 氢电极反应机理286

6.4 氢电极反应动力学288

6.4.1 氢电极反应交换电流密度的测量288

6.4.2 交换电流密度的火山关系图290

6.4.3 温度对氢电极反应动力学的影响294

6.5 氢电催化的Pt表面结构效应296

6.6 氢电催化的铂纳米粒径效应297

6.7 总结与展望302

参考文献304

第7章 铂基催化剂上的氧还原电催化307

7.1 概述307

7.2 Pt单质金属催化剂309

7.2.1 Pt单晶的晶面取向、阴离子吸附对氧还原性能的影响309

7.2.2 Pt纳米催化剂的粒径效应314

7.3 铂基二元模型电催化剂的氧还原行为323

7.4 Pt及其合金的氧还原活性趋势的理论预期329

7.5 Pt基金属纳米催化剂334

7.6 ORR机理的研究进展338

7.7 总结与展望343

参考文献344

第8章 几种代氢燃料分子的直接电催化氧化353

8.1 硼氢化物的直接电催化氧化353

8.1.1 硼氢化物作为代氢阳极燃料的优势与问题353

8.1.2 不同金属上硼氢化物电氧化的基本行为354

8.1.3 BH- 4在金属电极上的电氧化模型360

8.1.4 硼氢化物的直接电催化氧化小结364

8.2 氨的直接电催化氧化364

8.2.1 氨的直接电催化氧化概述364

8.2.2 氨在Pt及其合金上的电氧化行为365

8.2.3 氨在金属镍上的电氧化行为371

8.3 硼氮烷作为阳极燃料的电催化376

8.3.1 硼氮烷作为阳极燃料的电催化概述376

8.3.2 BH3NH3在Ag电极上的电氧化377

8.3.3 几种典型催化剂上硼氮烷的直接电氧化381

8.3.4 总结与展望385

参考文献385

第9章 有机小分子电催化388

9.1 概述388

9.2 CO的电催化氧化390

9.2.1 CO在金属表面的吸附390

9.2.2 CO在Pt表面电氧化391

9.2.3 纳米Pt表面CO的电氧化：尺寸及晶面效应394

9.2.4 Pt-Ru合金表面CO电氧化的“双功能机理”395

9.2.5 d带能级与表面偏析对电催化的影响397

9.3 甲醇的阳极氧化399

9.3.1 甲醇的电氧化机理399

9.3.2 甲醇电氧化催化剂的设计400

9.4 甲酸的电催化氧化402

9.4.1 Pt表面甲酸电氧化机理402

9.4.2 Pd表面甲酸电氧化404

9.4.3 甲酸电氧化催化剂的设计405

9.5 乙醇的电催化氧化407

9.6 碱性环境中C1小分子的电氧化408

9.6.1 碱性条件下CO电催化氧化409

9.6.2 碱性条件下甲醇的电催化氧化409

9.7 总结与展望411

参考文献412

第10章 酶电催化418

10.1 酶的基本结构与功能418

10.1.1 酶的基本概念418

10.1.2 酶的活性中心418

10.1.3 酶的一级结构与催化功能的关系419

10.1.4 酶的二级和三级结构与催化功能的关系419

10.1.5 酶的四级结构与催化功能的关系421

10.2 酶催化反应的一般理论422

10.2.1 酶催化反应理论422

10.2.2 酶催化反应的动力学424

10.2.3 酶催化反应的动力学参数的求取426

10.3 酶催化反应的电化学427

10.3.1 酶催化反应的电化学研究方法427

10.3.2 酶催化反应的电流理论434

10.3.3 酶在电极表面的固定439

10.4 酶催化电化学研究的几个重要例子451

10.4.1 葡萄糖氧化酶452

10.4.2 反丁烯二酸还原酶和丁二酸脱氢酶454

10.4.3 过氧化物酶459

10.4.4 钼氧转移酶462

10.4.5 细胞色素P450酶467

10.4.6 氢酶469

10.4.7 含铜氧化酶471

10.5 酶电化学催化的应用472

10.5.1 用于底物的定量测定473

10.5.2 用作生物燃料电池的电极催化剂478

10.5.3 电化学免疫分析482

10.5.4 DNA杂交检测483

参考文献484

第11章 光电催化495

11.1 概述495

11.2 光电催化原理498

11.2.1 太阳能光电催化原理498

11.2.2 环境光电催化原理503

11.3 光电催化剂与光电催化反应507

11.3.1 TiO2光电催化剂的制备507

11.3.2 提高TiO2光催化活性的途径510

11.3.3 WO3光电催化剂512

11.3.4 CdS光电催化剂514

11.3.5 ZnO光电催化剂515

11.3.6 新型配合物半导体光电催化剂517

11.3.7 具有光电催化功能的聚合物纳米复合材料517

11.3.8 光电催化剂的表征518

11.3.9 光电催化反应527

11.4 重要的光电催化过程及应用541

11.4.1 光电催化电解水制氢541

11.4.2 光电催化对典型有机污染物的降解542

11.5 光电催化的研究方法544

11.5.1 光催化研究过程的分析方法545

11.5.2 光电催化的动力学研究549

11.5.3 光电化学研究方法552

参考文献561

第12章 燃料电池电催化567

12.1 燃料电池的分类和性能567

12.1.1 燃料电池分类568

12.1.2 燃料电池性能568

12.2 燃料电池电催化571

12.2.1 催化剂概述571

12.2.2 电催化反应特点573

12.2.3 催化剂的表征方法578

12.2.4 催化剂的结构组成588

12.2.5 催化剂的电催化性能592

12.2.6 催化剂的耐久性596

12.3 总结与展望604

参考文献605

第13章 工业过程电催化609

13.1 氯碱工业过程电催化609

13.1.1 氯碱工业概述609

13.1.2 氯碱电解槽的析氯阳极电催化612

13.1.3 氯碱电解槽的析氢阴极电催化619

13.2 湿法冶金工业电积过程电催化621

13.2.1 湿法冶金工业概述621

13.2.2 氯化物水溶液中Ni、Co电积过程电催化624

13.2.3 硫酸溶液中Ni电积过程电催化625

13.2.4 硫酸溶液Zn电积过程电催化629

13.3 熔盐铝电解过程电催化639

13.3.1 熔盐铝电解工业概述639

13.3.2 碳素阳极的掺杂电催化640

13.3.3 碳素阳极掺杂电催化机理645

13.3.4 锂盐阳极糊及其工业应用649

13.3.5 预焙阳极的掺杂电催化与综合改性651

参考文献652

索引659