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第1章 时间分辨光谱概述1

1.1 时间分辨光谱的基本原理2

1.2 时间分辨光谱发展的简要回顾3

第2章 分子运动变化的微观动态学过程11

2.1 分子的状态描述及其能量计算方法12

2.2 分子在不同状态间的跃迁概率17

2.3 分子在不同量子状态间的辐射跃迁——爱因斯坦辐射跃迁概率和Franck-Condon原理23

2.4 分子在不同量子状态间的无辐射跃迁29

2.5 激发能传递37

2.5.1 共振传能机理39

2.5.2 非弹性碰撞传能和激子能量传递44

2.6 电子转移45

2.6.1 电子转移速率的经典理论描述46

2.6.2 电子转移速率的量子理论描述52

2.7 分子转动扩散59

2.8 激发态分子过程动力学67

2.8.1 不同波形脉冲激发的简单激发态分子过程的动力学规律67

2.8.2 δ脉冲激发的复杂激发态分子过程的衰变动力学规律71

附录2.1 相互可逆转换的激发态分子衰变过程的动力学方程76

第3章 光脉冲技术的基本知识79

3.1 脉冲放电闪光灯80

3.2 脉冲激光器86

3.2.1 固体激光器89

3.2.2 气体激光器90

3.2.3 半导体激光器91

3.2.4 有机液体染料激光器92

3.3 光束传输参数变换94

3.3.1 光束空间传播方向变换——折射、聚焦和准直94

3.3.2 光束偏振特性的选择和控制96

3.3.3 光束的波长选择100

3.3.4 光束传播的时间选通104

3.4 激光器的Q调制和锁模112

3.4.1 激光器的Q调制113

3.4.2 激光器的锁模115

3.5 单一激光脉冲“选取”122

3.6 激光脉冲的光谱频率调制124

3.6.1 光学混频126

3.6.2 谐波产生130

3.6.3 光参量振荡133

3.6.4 受激拉曼散射136

3.7 激光脉冲的能量放大140

3.7.1 激光脉冲振辐变换过程分析140

3.7.2 激光脉冲能量放大系统的原理结构设计146

3.7.3 激光脉冲能量放大方法中的几个技术考虑150

3.8 激光脉冲的时间特性调制——脉冲宽度“压缩”152

第4章 微弱、瞬变光谱信号探测及数据处理155

4.1 光信号探测器的基本特性参数及噪声156

4.1.1 光信号探测器的基本特性参数157

4.1.2 光信号探测器的噪声159

4.2 光电探测器的类型161

4.2.1 光电倍增管161

4.2.2 光二极管及列阵式光探测器168

4.2.3 条纹摄像管176

4.3 信号再生技术184

4.3.1 锁相放大184

4.3.2 信号平均187

4.3.3 光子计数189

4.4 微弱、瞬变超短脉冲信号的非线性光学方法测量191

4.4.1 激光超短脉冲宽度测量191

4.4.2 快速分子过程的高时间分辨跟踪监测196

4.5 脉冲光信号测量结果的数据处理196

4.5.1 基本考虑197

4.5.2 实验测量结果修正198

4.5.3 解卷积处理的数学方法201

4.5.4 实验数据处理中的几个实际问题217

第5章 时间分辨吸收光谱方法223

5.1 分子吸收光谱的特征参数225

5.1.1 分子吸收光谱的频率特性225

5.1.2 分子吸收光谱的强度228

5.1.3 环境对电子吸收光谱的影响230

5.1.4 吸收光谱实验测量中的几点技术考虑231

5.2 时间分辨吸收光谱方法的原型——闪光光解233

5.2.1 通用设备单元及相关的技术考虑234

5.2.2 动力学光度测量技术235

5.2.3 闪光光谱测量技术238

5.2.4 应用示例240

5.3 激光闪光光解-激发-探测双脉冲时间分辨吸收光谱方法245

5.3.1 样品选择激发用的光脉冲247

5.3.2 瞬态吸收探测用的激光脉冲248

5.3.3 激发和探测光脉冲间的时间同步和相对时间延迟250

5.3.4 激发和探测光路设计252

5.3.5 瞬态吸收的时间分辨吸收光谱的信号检测254

5.3.6 典型的激发-探测双脉冲时间分辨吸收测量系统256

5.4 ns激发-探测双脉冲时间分辨吸收光谱的典型应用实例——醌类分子的电子激发三重态行为260

5.5 ps、fs激发-探测双脉冲时间分辨吸收光谱的典型应用264

5.5.1 激发态分子在不同电子状态间的内转换——Sn→Sn-1、Tn→Tn-1、系间蹿跃等无辐射跃迁过程264

5.5.2 分子空间取向弛豫266

5.5.3 分子内和分子间的电子转移272

附录5.1 一些常用有机溶剂的性质参数278

第6章 时间分辨荧光光谱方法283

6.1 分子荧光光谱的几个基本特性参数284

6.1.1 分子荧光的频率特性285

6.1.2 分子荧光的偏振特性289

6.1.3 分子荧光的时间特性及荧光量子产率298

6.1.4 分子荧光的猝灭现象——Stern-Volmer方程303

6.2 荧光强度测量的影响因素修正309

6.2.1 自吸收效应309

6.2.2 几何光学因素考虑311

6.2.3 光栅效应修正312

6.3 分子荧光过程的实时监测319

6.3.1 条纹摄像技术用于荧光过程的实时测量的几个基本技术考虑320

6.3.2 典型的条纹摄像测量实验装置326

6.4 荧光衰变过程的脉冲取样测量328

6.4.1 电子学取样测量330

6.4.2 光学取样测量332

6.5 荧光过程的时间相关单光子计数测量337

6.5.1 基本原理337

6.5.2 测量方法339

6.5.3 方法特点341

6.5.4 测量系统和设备单元341

6.5.5 几点具体的实验技术考虑349

6.6 荧光衰变过程的相位调制测量方法358

6.7 荧光衰变过程测量及荧光发射光谱谱图应用365

6.7.1 荧光强度衰变测量及典型应用366

6.7.2 时间分辨荧光发射光谱谱图测量及典型应用369

6.8 荧光各向异性弛豫及应用375

6.8.1 一般理论描述376

6.8.2 影响荧光各向异性弛豫过程动力学规律的一些因素378

6.8.3 荧光各向异性弛豫过程的测量方法及一些技术考虑384

6.8.4 荧光各向异性弛豫过程测量方法的一些应用实例392

第7章 时间分辨拉曼光谱方法401

7.1 拉曼散射的产生原理及特性——经典理论描述403

7.1.1 拉曼散射的产生原理404

7.1.2 拉曼散射的光强度及偏振特性407

7.2 拉曼散射和分子振动的量子理论分析416

7.2.1 拉曼散射现象的量子理论描述416

7.2.2 拉曼散射的频率特性——非简谐振动和费米共振现象419

7.2.3 拉曼散射的强度特性——共振增强效应424

7.3 简正振动频率计算431

7.3.1 分子振动的经典理论描述——简正振动模式431

7.3.2 多原子分子振动的内坐标和对称坐标表述435

7.3.3 分子振动频率的定量计算示例438

7.3.4 多原子分子振动的简正坐标分析方法概述442

7.3.5 简正坐标分析用的各种力场447

7.4 拉曼散射频率和分子结构关联——光谱谱带归属451

7.5 拉曼散射光谱测量的基本实验设备461

7.5.1 激发光源461

7.5.2 拉曼散射样品激发及散射光信号采集462

7.5.3 分光用的色散单元463

7.5.4 拉曼散射的样品处理466

7.5.5 拉曼散射信号的检测469

7.5.6 拉曼散射信号的频率和强度标定471

7.6 时间分辨拉曼散射光谱测量中的技术考虑及典型的实验系统设计475

7.6.1 拉曼散射信号增强477

7.6.2 荧光背景抑制482

7.7 时间分辨拉曼散射光谱应用的典型事例491

附录7.1 拉曼散射光谱谱带的基团频率502

附录7.2 四苯基卟啉拉曼振动模510

附录7.3 光谱信号的傅里叶变换检测515

第8章 时间分辨光谱应用的新课题521

8.1 人们对光合作用过程己知道了些什么523

8.2 时间分辨光谱研究告诉了人们些什么530

8.3 令人感兴趣的一个时间分辨光谱研究课题537